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Stanford Team verwendet Nanodiamant-Dünnschicht zur Stabilisierung der Li-Metall-Anode; Deutlich verbesserte Akkuleistung in Halb- und Li-S-Vollzellen
Jun 28, 2018

Obwohl die Li-Metallanode ein vielversprechender Wegbereiter für Batteriesysteme der nächsten Generation mit hoher Energiedichte ist, werden praktische Anwendungen aufgrund der geringen Reaktivität von metallischem Li gegenüber flüssigen Elektrolyten durch geringe Effizienz und potentielle Sicherheitsrisiken stark behindert.

Jetzt hat ein Team von Forschern an der Stanford University die Verwendung von Nanodiamant Dünnfilm als Oberflächenschutz für metallische Li demonstriert; Das Lithium kann nur unter dem Film elektroplattiert und vor parasitären Reaktionen mit Elektrolyt geschützt werden.

Der Nanodiamant-Dünnfilm besitzt nicht nur eine ausgezeichnete elektrochemische Stabilität, sondern auch einen extrem hohen Modul für die Dendrit-Unterdrückung. Da Pinholes in der Oberflächenschutzschicht die Gleichmäßigkeit des Ionenflusses unterminieren würden, schlugen die Forscher eine einzigartige Doppelschichtstruktur vor, um die Fehlertoleranz des Designs zu verbessern. Dh Defekte in einer Schicht können durch die andere intakte Schicht abgeschirmt werden.

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In einem Open-Access-Paper zu ihrer Arbeit, das in der Zeitschrift Joule veröffentlicht wurde, kommen die Forscher zu dem Schluss, dass die Nanodiamant-Schnittstelle eine effiziente Zyklisierung der Li-Metall-Anode ermöglicht und in Zukunft den Weg für lebensfähige Li-Metall-Batterien ebnet.


Die Stabilität der Grenzfläche zwischen Li-Metall und dem Elektrolyt ist besonders kritisch für den sicheren und effizienten Betrieb von Batterien mit Li-Metallanoden, die die höchste theoretische Kapazität (3.860 mAh g-1) und das niedrigste Potential (-3.040 V gegenüber Standardwasserstoff) haben Elektroden). Insbesondere kann aufgrund seiner hohen Reaktivität praktisch jeder verfügbare Elektrolyt auf der Li-Oberfläche spontan reduziert werden, um eine Schicht aus Fest-Elektrolyt-Interphase (SEI) zu bilden. Diese passivierende SEI-Schicht ist jedoch im Allgemeinen zu brüchig, um der erheblichen mechanischen Verformung der Elektrode während des Zyklus zu widerstehen, was zur Bildung von Rissen führt. Die Risse setzen frisches Li unter und erhöhen lokal den Li-Ionen-Fluss, was häufig zu einer dendritischen Li-Abscheidung führt, die einen internen Kurzschluss auslösen und die Batteriesicherheit beeinträchtigen könnte. Darüber hinaus führt der wiederholte Abbau und die Reparatur von SEI zu einem kontinuierlichen Verlust von sowohl Li als auch Elektrolyt, was zu einer niedrigen Coulomb-Effizienz (CE) und einem schnellen Kapazitätsabbau führt.

Grenzflächentechnologie gehört zu den wesentlichen Mitteln, um die gewaltigen Herausforderungen von Li-Metallanoden zu bewältigen, die durch ihre instabile SEI verursacht werden. Dieser Ansatz beruht auf der Einführung eines künstlichen Gerüsts auf dem Stromkollektor, um die spontan gebildete SEI-Schicht zu verstärken, und idealerweise können sich die beiden während des Batteriewechsels ohne Brüche und Nebenreaktionen zusammen bewegen. Um das Ziel zu erreichen, werden hohe Anforderungen an das Grenzschichtdesign gestellt: (1) es muss absolut stabil gegen Li sein, was die meisten der bisher untersuchten polymeren und anorganischen Beschichtungen als ideale Kandidaten ausschließt; (2) ein hoher Elastizitätsmodul und eine kompakte Struktur sind besonders wünschenswert, da die mechanische Festigkeit der Li-Grenzfläche eine Schlüsselrolle bei der Verzögerung der Dendritenausbreitung spielen kann; (3) ein gewisses Maß an Flexibilität ist erforderlich, um die Volumenänderung der Elektrode während des Zyklus auszugleichen; (4) es ermöglicht einen homogenen Li-Ionen-Fluss ohne lokale Hotspots; (5) Die Grenzflächenschicht muss mit einer geringen elektrischen Leitfähigkeit und einer schwachen Bindung an das Substrat entworfen sein, so dass die Li-Abscheidung ausschließlich unterhalb des Films stattfinden kann. Trotz des Fortschritts in der Vergangenheit muss noch eine ausreichend stabile Grenzschicht entwickelt werden, die gleichzeitig alle oben genannten Anforderungen erfüllen kann.

Hier präsentieren wir eine ultrastarke Schnittstelle für Li-Metall, die rational entworfen wurde, um alle oben genannten Anforderungen strikt zu erfüllen. Die Grenzflächenschicht wurde mit hochwertigen Nanodiamanten hergestellt, einem Material, das für seinen höchsten Elastizitätsmodul, seine chemische Inertheit und seine elektrisch isolierende Natur bekannt ist, die alle für den Li-Metallschutz ideal sind.

-Liu et al.


Das Stanford-Team synthetisierte die Nanodiamant-Grenzfläche durch Mikrowellen-Plasma-CVD (Chemical Vapor Deposition) - eine Technik, die sich für Beschichtungszwecke als kostengünstig erwiesen hat.

Die Nanodiamant-Grenzfläche besaß einen extrem hohen Modul von mehr als 200 GPa - der höchste Wert der realen Messungen, die bisher unter den künstlichen Beschichtungen für Li-Metall berichtet wurden -, die die Dendritenausbreitung wirksam stoppen können.

Das Team erhielt eine hohe Coulomb-Effizienz von> 99,4% bei 1 mA cm-2; und mehr als 400 stabile Zyklen in prototypischen Lithium-Schwefel-Zellen mit begrenztem Lithium, was einer durchschnittlichen Coulomb-Effizienz der Anode von> 99% entspricht.


Aufgrund der vielfachen Vorteile erzielte die Nanodiamant-Grenzfläche die beste Leistung in Bezug auf Li-Metall-Cycling-CE in Halbzell- und Li-S-Vollzellkonfigurationen. Wir glauben, dass unser rationelles Design eine praktikable Option für die Stabilisierung von Li-Metallanoden sein kann und gleichzeitig neue Erkenntnisse über die Materialauswahl und das strukturelle Design künstlicher Grenzflächen für Li-Metallanoden liefert.

-Liu et al.


Ressourcen

Yayuan Liu, Yan-Kai Tzeng, Dingchang Lin, Allen Pei, Haiyu Lu, Nicholas A. Melosh, Zhi-Xun Shen, Steven Chu, Yi Cui (2018) "Eine ultrastarke Doppelschicht-Nanodiamant-Schnittstelle für stabile Lithiummetallanoden" Joule doi: 10.1016 / j.joule.2018.05.007